以軟X光探索『多鐵相變』

　 　物質的磁性和鐵電性質是凝態物理領域裡兩個重要的現象，如果材料中，磁有序和鐵電有序共存並強烈耦合，這種「磁電」現象將在許多科技應用中扮演關鍵角 色，此類型材料稱為「磁電多鐵材料」，簡稱多鐵材料　[1- 4]。儘管Maxwell方程式明確地告訴我們，磁性和運動的電荷，並不是兩個獨立的現象，但「磁電」耦合似乎是不自然的，因為靜磁場和靜電偶極並不相互 作用，而且磁性和鐵電性質具有不同的對稱性，它們的「有序參數」 (order parameter)對比鮮明、相互排斥，不常共存在同一材料中。因此，尋找多鐵材料是一項重要但困難的工作。

　 　近年來的凝態物理研究，令人振奮地展現出多鐵材料的新契機， 電場可以改變某些過渡金屬氧化物的磁性性質，磁場亦可以改變其鐵電性質　[5,6]。這類氧化物的問世，實現了科學家的「磁電耦合」夢想。在複雜的螺旋狀 磁有序狀態下，即使是很弱的磁電相互作用也可以導致壯觀的交叉耦合效應，且外加弱磁場亦可誘導電極化，表現出前所未有的磁場靈敏度。因此，多鐵材料豐富有 趣的物理性質吸引科學家們爭相投入研究此一嶄新的課題。

　　中 子散射通常是探測物質磁性結構的最佳實驗方法。中子的磁散射訊號源自於電子自旋與中子的磁矩相互作用，由於中子是電中性粒子，並不與電荷直接作用，可以深 入穿透樣品，提供物質的磁性相關訊息。另一方面，電磁波與物質的作用亦可提供我們許多關於材料特性的訊息。最近的研究證實，軟X光共振散射是研究自旋有序 的實驗利器。當X光照射到物質時，如果入射光子能量剛好等於某一核層電子的束縛能，X光會將此電子激發至費米能階以上的空電子態，形成吸收現象，在原來核 層電子能階上，留下一個電洞，這時候整個系統處於一個激發態。經過極短時間後(大約 10^-15 ~ 10^-14 秒的數量級)，若此一能量高於費米能階的電子跳回至原來的核層電子能階，同時發射出與入射X光能量相等的X光，稱為彈性X光共振散射。如果散射前後X光的 波向量變化，剛好等於價電子態的傳播向量，散射X光會產生建設性干涉，反應出價電子在空間中的電荷、軌域以及自旋有序排列　[7,8]。

　　過去三年來，筆者的研究團隊利用先進同步輻射光源，克服多層技術瓶頸，發展尖端軟X光磁散射實驗技術 [9]，研究多鐵材料之磁相變　[10-12]，以下分別簡述兩項最新成果:

(一) 準一維量子自旋系統 LiCu2O2的自旋相干與多鐵相變　[11]
LiCu2O2是第一個被發現具有多鐵性質的銅氧化物。LiCu2O2為層狀結構，由CuO4 所組成的plaquettes 沿著晶體b軸形成所謂的一維「自旋鏈」 (spin chain)。一般認為在LiCu2O2中，Cu2+離子的自旋具有很強的量子變動(quantum fluctuation)，應該不具有古典自旋性質（例如有長程螺旋狀自旋有序）。然而，我們的軟X光共振散射實驗結果顯示，LiCu2O2的自旋鏈與自 旋鏈之間的磁性交互作用並不可被忽略，因此具有二維的自旋交互作用的特性。準二維的自旋交互作用也抑制了此系統的量子變動，進而解釋LiCu2O2的多鐵 特性。(註:此項研究係與清華物理系牟中瑜教授、中研院物理所吳茂昆所長及台大凝態中心周方正博士等團隊共同合作完成。)

(二) 多鐵材料CoCr2O4極化方向翻轉成因探究　[12]
CoCr2O4是一個相當重要的多鐵材料，其磁性結構是呈現錐形螺旋狀的有序排列，並具有特殊的磁「鎖定相變」(lock-in transition)，當溫度變化經過14 K，或在低溫下外，加磁場改變方向時，都會造成電極化方向突然改變。目前科學界對於磁性螺旋狀多鐵材料的認知是，在自旋有序狀態下，其電極化方向決定於磁 性結構的螺旋方向與其傳遞方向Q (spiral wave vector)的改變。然而，藉由軟X光共振散射技術，我們發現CoCr2O4的電極化方向改變時，Q的方向並未改變。這項研究成果使科學界進一步了解多 鐵材料中磁性與電極化的耦合現象。(註:此項研究係與美國Rutgers大學S.W. Cheong教授的研究團隊共同合作完成。)

圖說
右圖：LiCu2O2 的晶格結構圖示意圖。深藍色的球代表正二價的銅，淡藍色的球為不具有磁性正一價的銅，綠色的球為Li+ ，而紅色的球為氧離子。由正二價的銅與氧離子CuO4 所組成的plaquettes 沿著晶體b軸形成所謂的一維「自旋鏈」。

參考文獻

1. W. Eerenstein, N. D. Mathur, & J. F. Scott, Nature 442, 759 (2006).
2. S-W. Cheong, & M. V. Mostovoy, Nature Mater. 6, 13 (2007).
3. T. Kimura, Annu. Rev. Mater. Res. 37, 387 (2007).
4. N. A. Hill, J. Phys. Chem. B104, 6694 (2000).
5. T. Kimura, T. Goto, H. Shintani, K. Ishizaka, T. Arima, and Y. Tokura, Nature (London) 426, 55 (2003).
6. N. Hur, S. Park, P. A. Sharma, J. S. Ahn, S. Guha, and S-W. Cheong, Nature (London) 429, 392 (2004).
7. Y. Tokura and N. Nagaosa, Science 288, 462 (2000).
8. D. J. Huang, H.-J. Lin, J. Okamoto, K. S. Chao, H.-T. Jeng, G. Y. Guo, C.-H. Hsu, C.-M. Huang, W. B. Wu, D. C. Ling, C. S. Yang, and C. T. Chen, Phys. Rev. Lett. 96, 096401 (2006).
9. J. P. Hannon, G. T. Trammell, M. Blume, D. Gibbs, Phys. Rev. Lett. 61, 1241 (1988).
10. J. Okamoto, D. J. Huang, C.-Y. Mou, K. S. Chao, H.-J. Lin, S. Park, S-W. Cheong, and C. T. Chen, Phys. Rev. Lett. 98, 157202 (2007).
11. S. W. Huang, D. J. Huang, J. Okamoto, C. Y. Mou, W. B. Wu, K. W. Yeh, C, L. Chen, M. K. Wu, H. C. Hsu, F. C. Chou, and C. T. Chen, Phys. Rev. Lett. 101, 077205 (2008).
12. Y. J. Choi, J. Okamoto, D. J. Huang, K.S. Chao, H. J. Lin, C. T. Chen, M. van Veenendaal, T. A. Kaplan, and S-W. Cheong, Phys. Rev. Lett. 102, 067601 (2009).

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